【48812】香港科大许钦等《天然·通讯》：柔性复合资料在细密条件下的统计力学模型

  在高分子工业、先进医疗器械规划、柔性机器人制作等范畴有着的广泛使用。近期研讨标明细密填充的软凝胶可展现出类生物安排的非线性力学特征，因而该类资料在生物力学和仿生资料等范畴取得了亲近重视。传统柔性复合资料，如颗粒填充的软凝胶，其力学行为取决于填充相和凝胶相之间的杂乱耦合效应。但是，经典的复合资料模型（如Eshelby理论）

  香港科技大学物理系许钦教授团队与合作者提出了根据相变理论的临界标度模型，成功解说和猜测了细密填充条件下软凝胶复合资料的剪切硬化行为。研讨团队结合多轴流变试验表征和理论模型剖析，证明了软凝胶复合系统的剪切硬化由填充相的剪切堵塞相变(shear jamming transition) 决议。使用连续相变邻近的临界标度率，研讨团队提出了在高密度条件下猜测复合资料非线性弹性呼应的全新统计力学模型。相关作业以题为“Elasticity-Controlled Jamming Criticality in Soft Composite Solids”的文章宣布在新一期的《Nature Communications》上。香港科技大学物理系赵逸秋博士为文章的榜首作者。

  研讨团队选取了由多涣散的聚苯乙烯 (PS) 微球填充的聚二甲基硅氧烷 (PDMS)软凝胶作为模型系统。两种资料的模量不同，因而该复合系统表现出激烈的非线性力学行为。一起，因为两相附近的密度，微球在凝胶中构成均匀无序的涣散状况（图1a）。团队制备了具有不一样微球体积分数和凝胶模量的资料样品（图1b），并经过多轴流变试验测量了样品模量随轴向紧缩应变的改动（图1c）。研讨团队发现，当微球体积分数大于40%时，复合资料的模量随应变快速添加(图1c)，其趋势无法用经典Eshelby理论描绘 (图1d)。当微球体积分数到达60%左右，剪切硬化强度随凝胶模量减小而增大，预示了微球间强相互效果在细密复合资料中的及其重要的效果。为探究高密度柔性复合资料的硬化机制，研讨团队系统研讨了微球堵塞相变关于复合系统力学性质的影响。试验发现，当微球体积分数挨近59.4%时，微球相将在大应变条件下，发生剪切诱导的堵塞改动(shear jamming transition)。该临界点操控着高密度复合资料的剪切硬化性质：关于体积分数大于临界值的复合系统，其全体模量简直不随软凝胶模量改动而改动；而关于体积分数小于临界值的复合系统，其全体模量与凝胶相模量成正比。

  图1. (a) 颗粒填充凝胶复合资料结构示意图。 (b) 流变试验设备示意图。(c)微球体积分数和凝胶模量对复合资料在轴向应变下表现出的硬化现象的影响。(d) 复合资料线性相对模量和最大相对模量随体积分数的改动以及与传统模型的比照。

  根据以上试验观测成果，研讨团队提出了根据堵塞相变的临界标度理论，经过类比伊辛模型给出了该理论的解析方式。该模型不仅能准确猜测在不同凝胶弹性模量、微球体积分数以及外加应变条件下，柔性复合资料的非线性力学呼应，一起成功解说了试验中观测到的不同剪切硬化区间(如图2a所示)。该模型结构的中心是提出了复合系统的力学性质由随应变改动的临界体积分数决议，而该体积分数正好对应了微球剪切堵塞的改动鸿沟。

  图2. (a) 复合资料在硬化过程中的剪切模量与临界标度模型作比较。 (b) 复合资料的非线性力学性质由微球剪切堵塞改动的临界性质决议。

  上述定量模型所描绘的物理图画如图2b所示。在软凝胶弹性趋于零的极限条件下，微球相的剪切堵塞改动由图中红线表明。而因为复合资料中的凝胶相弹性非零，因而系统不存在相变，但仍遭到剪切堵塞的临界性质影响。相鸿沟的存在使得复合资料发生三种主导相互效果不同的呼应区域：（1）微球主导区域 (particle-dominant)：复合资料全体模量简直不受凝胶模量影响；（2）凝胶主导区域 (matrix-dominant)：复合资料全体模量正比于凝胶模量，此区域与传统模型如Eshelby理论中的假定相一致；（3）临界区域(critical)：复合资料的全体模量取决于微球和凝胶相的杂乱相互效果，对微球体积分数和凝胶的模量一起显示出非线性依靠联系。在这个物理图画下，复合资料的剪切硬化能够被了解为应变诱导的过渡现象 (crossover phenomenon)。

  为了解高密度柔性复合资料系统的非线性力学性质，香港科技大学许钦课题组提出了一个根据相变理论的临界标度模型。该模型根据微球系统剪切堵塞的临界性质，准确表述了经典复合资料模型一般疏忽的多相杂乱相互效果，与流变试验和数值模仿成果符合杰出，进而为规划具有特定功用的柔性复合资料供给了重要的试验与理论基础。该研讨得到香港研讨赞助局和亚洲科技前沿大学联盟经费支撑。

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